廢舊鋰電池回收負(fù)極材料研究進(jìn)展

時(shí)間：2020-06-15作者：江西聚鑫源廢舊物資回收有限公司瀏覽：99

廢舊鋰電池回收負(fù)極材料研究進(jìn)展

 

硅元素位于元素周期表上的IVA族，與同一主族的碳元素相比，硅的化學(xué)活潑性較低。硅元素在地殼中的含量較為豐富，僅次于氧，其往往以化合物的形式存在。如圖2(a)所示，單質(zhì)硅為金剛石立方晶體結(jié)構(gòu)，能與鋰進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)，生成多相合金。硅在鋰離子電池中的早期應(yīng)用可以追溯到20世紀(jì)70年代，Seefurth等報(bào)道的關(guān)于鋰硅合金在高溫電池中的可逆充放電現(xiàn)象，隨后由Huggins、GaO、Limthongkul、Dahn和Obrovac等研究者逐步揭露并完善了硅負(fù)極的儲(chǔ)鋰機(jī)制。
 
廢舊鋰電池回收在**的放電鋰化過(guò)程中，在0.1V的位置存在一個(gè)兩相區(qū)間，對(duì)應(yīng)著晶態(tài)單質(zhì)硅轉(zhuǎn)換為無(wú)定型態(tài)的鋰硅合金相。Dahn和Obrovac等先后報(bào)道了通過(guò)使用X射線衍射分析（XRD）技術(shù)對(duì)鋰化/去鋰化反應(yīng)中硅結(jié)構(gòu)相變的研究結(jié)果，并提出了室溫下的硅鋰合金化/去合金化反應(yīng)機(jī)制
   

廢舊鋰電池回收
 
廢舊鋰電池回收在**放電過(guò)程中首先出現(xiàn)兩相區(qū)，即晶態(tài)的硅單質(zhì)轉(zhuǎn)換為無(wú)定型態(tài)的LixSi合金相（1），該兩相區(qū)將保持到50mV。當(dāng)放電深度小于50mV時(shí)，無(wú)定型態(tài)的LixSi合金會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)檩^終鋰化態(tài)的晶態(tài)Li15Si4相（2）。整個(gè)合金化反應(yīng)過(guò)程伴隨著巨大的體積膨脹，很容易導(dǎo)致電極材料與集流體之間的脫離。因此，在去鋰化的充電過(guò)程中，會(huì)有部分殘留的合金相不參與反應(yīng)，造成不可逆的容量損失。參與反應(yīng)的Li15Si4在充電過(guò)程則對(duì)應(yīng)著另一個(gè)兩相反應(yīng)，即晶態(tài)Li15Si4相轉(zhuǎn)化為無(wú)定型態(tài)的硅（3），若在放電過(guò)程控制電位**50mV，則充電過(guò)程對(duì)應(yīng)反應(yīng)（4）。首圈循環(huán)完成后，接下來(lái)的放電過(guò)程為單相反應(yīng)，即無(wú)定型硅與鋰合金化生成無(wú)定型的LixSi合金（5），當(dāng)放電電位小于50mV時(shí)，仍能生成晶態(tài)Li15Si4（6）。隨后的放—充電過(guò)程將按反應(yīng)（5）→（4）→（5）進(jìn)行，當(dāng)放電深度小于50mV則按反應(yīng)（5）→（6）→（3）→（5）進(jìn)行，實(shí)現(xiàn)鋰的存儲(chǔ)與釋放。
 
雖然硅基負(fù)極材料因其高比容量等優(yōu)點(diǎn)被認(rèn)為是具有廣闊應(yīng)用前景的下一代鋰離子電池負(fù)極材料，然而其商業(yè)化應(yīng)用之路并不順利。在充放電過(guò)程中引起的巨大體積變化不僅使得材料結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，還帶來(lái)了多種負(fù)面效應(yīng)，引起電池的快速失效。基于近年來(lái)關(guān)于硅基負(fù)極材料的研究報(bào)道，下文介紹了其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用所面臨的技術(shù)挑戰(zhàn)。
 
廢舊鋰電池回收材料粉化破壞過(guò)程如圖3(a,b)所示。在硅和鋰進(jìn)行合金化反應(yīng)時(shí)，硅會(huì)發(fā)生~300%的體積膨脹，這種膨脹會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的應(yīng)力，巨大的應(yīng)力可能導(dǎo)致硅材料塊體出現(xiàn)裂紋并粉化。而在去合金化反應(yīng)時(shí)，原本膨脹的材料會(huì)發(fā)生一定程度的收縮，這時(shí)候就往往導(dǎo)致光整的電極表面出現(xiàn)裂紋，如圖3(c)所示，嚴(yán)重時(shí)會(huì)破壞電極材料與集流體的接觸性，甚至使得活性材料從較片上脫離，引起容量的快速衰減。
 
當(dāng)負(fù)極的電壓**1V時(shí)，**電解質(zhì)會(huì)在負(fù)極表面進(jìn)行分解，分解產(chǎn)生的物質(zhì)在電極表面沉積，形成固體電解質(zhì)界面膜，即為SEI（SolidElectrolyteInterphase）膜。SEI膜需具備致密性、穩(wěn)定性，且要具有較好的離子導(dǎo)通性和電子絕緣性，才能阻止不利副反應(yīng)的發(fā)生。SEI膜的成分主要有Li2CO3、LiF、Li2O、LiOH等無(wú)機(jī)成分和ROCO2Li、ROLi等**成分，可見(jiàn)SEI膜的生成會(huì)消耗部分鋰離子，從而導(dǎo)致較低的庫(kù)倫效率。穩(wěn)定的SEI膜是電池長(zhǎng)循環(huán)壽命的前提，但是由于硅基負(fù)極材料的體積效應(yīng)問(wèn)題，生成在材料表面的SEI常常會(huì)在體積膨脹收縮之后被破壞，這樣暴露出新的表面，又將消耗更多的鋰來(lái)生成新的SEI膜，這必然會(huì)進(jìn)一步引起電池的失效。

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