納米稀土在汽車尾氣中的應(yīng)用

時(shí)間：2021-01-26作者：杭州萬景新材料有限公司瀏覽：49

    納米稀土在汽車尾氣中的應(yīng)用
眾所周知，我國稀土礦以輕稀土組分為主，其中鑭(VK-La01)、鈰（VK-Ce01）等組分約占60%以上。隨著我國稀土永磁材料、稀土發(fā)光材料、稀土拋光粉、稀土在冶金工業(yè)中等應(yīng)用領(lǐng)域逐年擴(kuò)大，國內(nèi)市場對(duì)中重稀土的需求量也快速增加。造成了高豐度的鈰（VK-Ce01）、鑭(VK-La01)、鐠等輕稀土的大量積壓，導(dǎo)致我國稀土資源的開采和應(yīng)用之間存在著嚴(yán)重的不平衡。研究發(fā)現(xiàn)，輕稀土元素由于其*特的4f電子層結(jié)構(gòu)，使其在化學(xué)反應(yīng)過程中表現(xiàn)出良好的助催化性能與功效。因此，將輕稀土用作催化材料是一條很好的稀土資源綜合利用出路。催化劑是一種能夠加速化學(xué)反應(yīng)，且在反應(yīng)前后自身不被消耗的物質(zhì)；加強(qiáng)稀土催化的基礎(chǔ)研究既提高生產(chǎn)效率，又節(jié)約資源和能源，減少環(huán)境污染，符合可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略方向。

稀土元素為何具有催化活性？   
由于稀土元素具有特殊的外層電子結(jié)構(gòu)（4f），起作為絡(luò)合物的原子，具有從6-12的各種配位數(shù)。稀土元素這種配位數(shù)的可變性，決定了他們具有“剩余的原子價(jià)”。因?yàn)?f有7個(gè)后備價(jià)電子軌道具有成鍵能力，起著某種“后備化學(xué)鍵”或“剩余原子價(jià)”的作用。這種能力正式催化劑所具備的。因此，稀土元素不僅具有催化活性，還可以作為添加劑或助催化劑，以提高催化劑的催化性能，尤其是抗老化能力和抗中毒能力。

目前納米氧化鈰與納米氧化鑭在治理汽車尾氣上的作用成為新的關(guān)注點(diǎn)。
汽車尾氣中的有害成分主要有CO，HC，NOX 。稀土汽車尾氣凈化催化劑所用的稀土主要是以氧化鈰（VK-Ce01），氧化鐠和氧化鑭(VK-La01)的混合物為主，稀土汽車尾氣凈催化劑由稀土與鈷，錳，鉛的復(fù)合氧化物組成，是一類三元催化劑，具有鈣鈦礦，尖晶石型及結(jié)構(gòu)，其中氧化鈰是關(guān)鍵成分。由于氧化鈰的氧化還原特性，能有效控制排放尾氣的組分。
汽車尾氣凈化催化劑主要由蜂窩狀陶瓷(或金屬) 載體及表面活化涂層所組成?；罨繉佑纱竺?積γ-Al2O3 、適量起穩(wěn)定表面積作用的氧化物及彌 散在涂層內(nèi)的具有催化活性的金屬所組成。為了減少昂貴的Pt , Rh 用量 , 增加較便宜的Pd 用量,降低催化劑成本,在不降低汽車尾氣凈化催化劑 各項(xiàng)性能的前提下 , 常用的Pt-Pd-Rh 三元催化劑 的活化涂層中 , 一般都采用共浸漬法加入一定量的CeO2（VK-Ce01）及La2O3(VK-La01) ,構(gòu)成催化效果優(yōu)異的稀土貴金屬三元催化劑。La2O3(VK-La01) 和 CeO2（VK-Ce01） 作為助劑來改進(jìn)γ- Al2O3 負(fù)載貴金屬催化劑的性能。據(jù)研究 , CeO2 , La2O3 在貴金屬催化劑中的主要作用機(jī)制如下 : 

1.提高活性涂層的催化活性加入CeO2 使活性涂層中貴金屬顆粒保持分散,避免因燒結(jié)而導(dǎo)致催化格點(diǎn)減少 ,使活性受損。在 Pt/γ-Al2O3 中添加 CeO2（VK-Ce01） , 由于CeO2（VK-Ce01） 能在γ2 Al2O3上單層分散 (大單層分散量為 0.035g CeO2/g  γ-Al2O3 ) , 改變了γ-Al2O3 的表性質(zhì),從而提高了Pt的分散度。當(dāng)CeO2 含量等于或接近于分散閾值時(shí) , Pt的分散度達(dá)到高。CeO2的分散閾值即為它的添加用量。Rh在600 ℃以上氧化氣氛中,因高溫氧化生成的Rh2O3與Al2O3形成固溶體而失去活化作用。CeO2 的存在將減弱 Rh與Al2O3之間的反應(yīng) , 保持Rh 的活化作用。La2O3(VK-La01)也能防止 Pt **微細(xì)粒長大。將 CeO2 和 La2O3(VK-La01) 添加到 Pd到 Pd/γ2Al2O3 后發(fā)現(xiàn) , CeO2 的加入促進(jìn)了 Pd 在載 體上的分散 , 并且產(chǎn)生一種協(xié)同還原作用。Pd 的 高度分散及其與 CeO2 在 Pd/γ2Al2O3 上的相互作用 是催化劑具有高活性的關(guān)鍵。

2 自動(dòng)調(diào)節(jié)空氣燃料比( AΠF) 汽車發(fā)動(dòng)溫度升高時(shí) , 或駕駛方式和速度發(fā) 生變化時(shí) , 排氣流速和尾氣成分發(fā)生變化 , 使汽車 尾氣凈化催化劑工作條件不斷變化 , 影響其催化 性能。調(diào)節(jié)空氣Π燃料比 , 使之處于 1415～ 1416 的化學(xué)計(jì)量比 , 才能使催化劑充分發(fā)揮凈化 作用。CeO2屬于變價(jià)氧化物 (Ce4 +ΠCe3 + ) , 具有n型半導(dǎo)體性質(zhì) , 具有好的儲(chǔ)氧和釋氧能力,當(dāng) AΠF 比發(fā)生變化時(shí)，可以起很好的動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)空氣燃料比作用。即在燃料過剩時(shí)釋放出O2幫助CO和碳化物氧化 ; 在空氣過剩時(shí) , CeO2 - x 起還原作用,與NOx 作用 , 將NOx從排放氣體中除去,得到 CeO2。

3.助催化劑作用
 當(dāng)AΠF 混合物處于化學(xué)計(jì)量比的條件下, 三催化劑除發(fā)生 H2 , CO , HC 的氧化反應(yīng)和 NOx 的還原反應(yīng)外 , CeO2 作為助催化劑,還能夠加快 遷移和水蒸氣重整反應(yīng) , 減少 CO 和 HC 的 含量。La2O3(VK-La01)在遷移反應(yīng)及碳化合物的水 蒸汽重整反應(yīng)中 , 能提高轉(zhuǎn)化率,所產(chǎn)生的有利于NOx還原。 在 Pd/ CeO2 -γ-Al2O3 中添加La2O3(VK-La01) , 用于催化甲 醇分解時(shí)發(fā)現(xiàn) , La2O3(VK-La01)的加入抑*了副產(chǎn)物二 的生成 , 提高催化劑的催化活性。當(dāng) La2O3(VK-La01) 含量為 10 %時(shí),催化劑活性好,轉(zhuǎn)化率達(dá)到大值 (約 91. 4 %) 。這說明La2O3(VK-La01)自身在γ-Al2O3載體上 的分散性很好,并且促進(jìn)了CeO2在γ2Al2O3 載體 上的分散及其體相氧的還原,使 Pd的分散度進(jìn)一步提高,并使Pd和CeO2之間的相互作用進(jìn)一步 增強(qiáng),從而提高了催化劑催化分解的活性。

   應(yīng)當(dāng)針對(duì)環(huán)境保護(hù)和新能源利用過程的特點(diǎn)，發(fā)展具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的高性能稀土催化材料，達(dá)到稀土資源的高*利用，促進(jìn)稀土催化材料的技術(shù)創(chuàng)新，實(shí)現(xiàn)稀土，環(huán)境和新能源等相關(guān)**產(chǎn)業(yè)群的跨越式發(fā)展。


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